基于轉化反應的黃鐵礦型FeS2具有環境友好、價格低廉以及理論比容量高（890mAg-1）等優點。在鋰電池中，FeS2在充放電過程中會發生如下反應：

顯然，在首次循環之后，Li-FeS2電池將變成Li-FeSy及Li-S電池。由于多硫化物的穿梭效應、活性物質在轉化反應過程中的體積變化以及電絕緣性生成產物Li2S/S的較差反應動力學，導致FeS2在基于有機溶劑的液態電解液中表現出較差的電化學性能。為此，研究人員通過調整電解液的組分以降低多硫化物的穿梭效應，但多硫化物的穿梭效應只能在一定程度上得到緩解。采用固體電解質能完全避免多硫化物的穿梭，但在固態電池中活性物質的體積變化對電池性能的影響比液態電池更為顯著。常用的解決手段是制備FeS2與導電材料的復合物，同時達到緩解循環過程中體積變化和提高反應動力學的效果。但導電材料不會對電池的容量有貢獻，從而降低電池質量能量密度。

針對以上問題，中國科學院寧波材料技術與工程研究所所屬新能源所研究員姚霞銀團隊與陳亮團隊合作，通過第一性原理計算與實驗相結合的方式，創新性地在FeS2中引入具有催化作用的過渡金屬，達到了在不犧牲電池質量能量密度的前提下，提高FeS2在全固態鋰電池中的反應動力學的目的。通過對比不同過渡金屬（Cu、Co和Ni）對FeS2形貌及電化學性能的影響，篩選出Co對FeS2性能具有最優化作用（圖1）。并且所得到的Co0.1Fe0.9S2具有最小的顆粒尺寸，這有利于提高材料的比表面積，緩解循環過程中的體積變化以及減小電化學反應過程中Li+的傳輸路徑。電化學測試結果表明，是電化學反應中的決速步驟，而Co的加入，對該反應有明顯的促進作用，使基于FeS2的全固態電池在500mAg-1電流密度下循環100圈后，可逆容量從197.1mAhg-1提高到543.5mAhg-1，該提升效果明顯優于過渡金屬Cu和Ni。

研究人員進一步通過密度泛函理論計算的方法確定了Co摻雜后決速步能壘從2.09eV降低至1.86eV。DOS結果也顯示，由于d軌道填充作用，多一個d電子的Co使得費米能級附近態密度提高，從而提高了電化學活性（圖2）。

相關工作發表于ACS Nano, 2019, 13, 9551-9560，該工作得到國家重點研發計劃（2018YFB0905400）、國家自然科學基金面上項目（51872303）、中科院青年創新促進會項目（2017342）等的資助。

圖1 Co對FeS2催化作用示意圖

圖2 (a) Li1.25Co0.125Fe0.875S2的結構圖，(b) Li1.25FeS2 和 Li1.25Co0.125Fe0.875S2的電子態密度圖